苏州市PM2.5中水溶性离子的季节变化及来源分析

2015年在苏州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共87套,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,离子色谱法分析了颗粒物中F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+),共9种水溶性无机离子.观测期间,苏州市PM_(2.5)的年均质量浓度为(74.26±38.01)μg·m-3,其季节特征为冬季春季秋季夏季;9种水溶性离子的总质量浓度为(43.95±23.60)μg·m~(-3),各离子的浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Na~+Cl~-K~+Ca~(2+)F-Mg~(2+);SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)是最主要的水溶性离子;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者之间具有显著的相关性,它们在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的结合方式存在.苏州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源包括工业源、燃烧源、二次过程和建筑土壤尘等.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

中国西南酸雨区降水化学特征研究进展

西南酸雨区为我国主要酸雨沉降区,且是全球三大喀斯特集中分布区之一.本文将该区9个地点的降雨资料进行了总结、整理和分析,数据包括pH值和主离子成分(Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)、NH_4~+、Mg~(2+)、K~+、Na~+).该地区降雨中的主要阴离子为SO_4~(2-)和NO_3~-,主要阳离子为Ca~(2+)和NH_4~+.与我国其它地区相比,其酸性离子、碱性离子和总离子浓度均普遍高于东南地区、而低于我国北方地区.西南酸雨区主要以pH值为4.5~5.6的弱酸性降雨为主,占总降雨频次的58%左右.根据酸、碱性离子的相关性、中和因子等分析结果,该区雨水中的酸性物质可能受到了碱性离子的中和作用,其中起主要中和作用的离子为Ca~(2+)和NH_4~+.将该区雨水pH值和酸、碱性离子浓度与我国其它地区进行对比研究发现,西南酸雨区降雨受到的中和作用要强于东南地区,但弱于北方地区的降雨.通过对西南酸雨区降雨中主要离子来源的分析和估算,降雨中的酸性离子SO_4~(2-)和NO_3~-主要来自于人为污染;99.7%的Ca~(2+)和84.0%的Mg~(2+)为陆源贡献,这可能与西南地区碳酸盐岩广泛分布有关.     

陕北黄土丘陵区不同土地利用方式下土壤碳剖面分布特征

黄土高原土层深厚,土壤剖面碳存储受土地利用方式影响明显.为探讨不同土地利用方式对深层土壤碳分布的影响,研究了人工经济林地(陕北米脂)、退耕还林地(神木)和防风固沙林地(榆林榆阳区)0~20.0 m土壤有机碳(SOC)和无机碳(SIC)的分布特征和差异.结果表明,在不同土地利用方式下SOC含量:矮化枣树(2.00 g·kg~(-1))未矮化枣树(1.54 g·kg~(-1))柠条林(0.97 g·kg~(-1))退化人工草地(0.81 g·kg~(-1))樟子松林(0.70 g·kg~(-1))荒草地(0.45 g·kg~(-1)),且各剖面之间SOC含量存在显著性差异(P0.05).在不同土地利用方式下SIC含量:矮化枣树(11.66 g·kg~(-1))≥未矮化枣树(11.59g·kg~(-1))柠条林(9.62 g·kg~(-1))退化人工草地(8.07 g·kg~(-1))樟子松林(4.32 g·kg~(-1))荒草地(0.47 g·kg~(-1));人工经济林和退耕还林(草)样地内所有土壤剖面之间SIC含量无显著性差异;人工经济林、退耕还林(草)剖面和防风固沙林地剖面SIC含量存在显著性差异(P0.05).矮化枣树、未矮化枣树、柠条林、退化人工草地、樟子松林和荒草地土壤剖面无机碳密度分别是有机碳密度的6.19、7.71、10.80、10.78、5.91和1.03倍.综上可见,不同土地利用方式之间土壤碳储量存在明显差异,无机碳的含量远高于有机碳.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

成都市大气颗粒物粒径分布及水溶性离子组成的季节变化特征

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度分别为(125.9±56.14)μg·m~(-3)和(224.5±83.64)μg·m~(-3),颗粒物浓度冬季最高,春季次之,秋季浓度最低;成都市水溶性离子浓度平均水平为37.15μg·m~(-3),其中检测的9种离子浓度从大到小顺序依次为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)Cl~-Mg~(2+)K~+Na~+F~-,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占总水溶性离子的78%,是主要的离子组分.SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+呈单峰分布,其主要分布于细粒子中;Ca~(2+)和F~-也呈单峰分布,但是主要分布在粗粒子中;Cl~-和K~+粒径分布相似,Mg~(2+)和Na~+分布相似,均呈双峰分布.成都市冬、春季节粗、细颗粒物中的水溶性离子浓度均明显高于夏、秋季节.结合离子相关性分析,细颗粒物中的SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+可能主要以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,而粗颗粒物中的主要离子组分SO_4~(2-)、NO_3~-和Ca~(2+)则可能以Ca(NO_3)2、CaSO_4等形式存在.主成分分析结果表明,颗粒物中水溶性离子主要来自二次过程、土壤扬尘、生物质燃烧和农业源.     

巢湖水体组分垂向分布特征及其对水下光场的影响

富营养化湖泊不同组分垂向分布及其对水下光场的影响是湖泊水环境遥感领域亟待开展的内容.利用巢湖野外实测数据,分析水体不同组分垂向分布特征,结合Hydrolight辐射传输模型模拟研究水体不同组分垂向分布对漫衰减系数Kd的影响.结果表明,巢湖水体悬浮物以及有色可溶性有机物CDOM垂向分布较为均一,水面未发生藻华现象时叶绿素a垂向分布符合高斯正态分布,漫衰减系数Kd受叶绿素a以及无机悬浮物的显著影响,其垂向变化复杂多样,以往以水体光学性质均一为前提计算得到的Kd仅仅表示其衰减的平均情况,不能精确反映水下光场的垂向变化,因此研究水体组分垂向分布特征及其对漫衰减系数Kd的影响是开展藻类垂向分布异质性对水下光场影响机制研究的前提和基础.     

桂江主要离子及溶解无机碳的生物地球化学过程

河流水体的化学组成记录了流域内各种自然过程与人类活动的信息.对西江一级支流桂江化学径流的分析结果表明,桂江水体的离子组成主要受碳酸盐岩化学风化过程的控制,CO2是这一过程的主要侵蚀介质;H2SO4对碳酸盐岩的风化影响桂江河水的化学组成.大气沉降、人类活动、碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化对桂江水体贡献的溶解物质分别占总溶解物质的2.7%、6.3%、72.8%和18.2%.河流溶解无机碳(DIC)的稳定同位素组成(δ13CDIC)揭示桂江河水中的DIC明显被浮游植物的光合作用所利用.浮游植物初级生产力对桂江颗粒有机碳(POC)的贡献达22.3%~30.9%,这表明岩石风化来源的DIC经浮游植物的光合作用转化为有机碳,并在迁移过程中部分沉积水体底部,进而形成埋藏有机碳.     

燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述

当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义.